I've tried three times and still can't open this jar—this is the darnedest thing!

darnedest 是形容词 darned 的最高级形式，darned 本身是 damn（该死、可恶）的委婉说法，用来加强语气表示"极其、非常"的意思。 darnedest 在这里表示"最令人恼火的/最不可思议的"，用来强调事情让人感到特别困扰或难以理解。