Though he appeared calm, anger smouldered within him.

smouldered 是动词 smoulder 的过去式形式。smoulder 指"闷烧、阴燃"，用来形容火在没有明火的情况下缓慢燃烧的状态。在这里用作比喻，表示愤怒情绪在内心持续燃烧但未爆发出来。