He bent down, unfastening his shoelaces to take off his shoes.

unfastening 是动词 unfasten 的现在分词形式。unfasten 由前缀 un-（表示"相反、否定"）和动词 fasten（系紧、固定）组成，意思是"松开、解开"。 unfastening 在这里表示"正在解开"的动作。