Seeing the children's smiles gratified him greatly.

gratified 是动词 gratify 的过去式，gratify 由词根 grat-（表示"喜悦、感谢"，来自拉丁语 gratus）和后缀 -ify（表示"使...化"）组成，意思是"使满足、使高兴"。在这里表示"让他感到满足"。